汞(Hg)是一种持久性污染物，通过大气环流长距离传输，在全球范围内引发了系列环境健康和生态风险问题。森林生态系统占全球陆地总面积的31%，是全球生物地球化学循环最活跃的地区之一，同时也是汞的自然排放清单中最大的不确定环节之一。森林地表的大气-土壤Hg⁰交换是一个复杂的双向过程，包括大气Hg⁰的直接沉降以及森林土壤的Hg⁰再释放。目前使用通量箱测量的大气-土壤Hg⁰通量仅代表净通量，无法量化单个Hg生物地球化学过程对于大气-土壤Hg⁰交换过程的贡献，严重制约着对森林大气Hg⁰汇的评估以及对全球森林模块汞质量平衡的厘定。

　　热带森林具有独特的气候、植被和生物地球化学循环过程。热带雨林庞大的生物量和高耸的冠层得益于其温暖湿润的气候条件，同时较高的生物多样性和养分周转率可能导致了不同于其他森林类型的汞积累和固定。目前热带雨林大气-土壤Hg⁰交换数据匮乏，其交换过程中各个汞生物地球化学过程的贡献更是知之甚少。

　　中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室冯新斌研究员领导的团队以云南西双版纳热带雨林为研究对象，基于新型动态通量箱(NDFC)通量测量技术及天然汞稳定同位素技术，刻画了从土壤剖面至自由大气Hg⁰浓度的垂直分布和同位素指纹图谱特征与Hg⁰生成与交换机制，量化了中国热带雨林大气-土壤汞交换过程中各个汞生物地球化学过程的贡献。研究表明：

　　（1）西双版纳热带雨林大气-土壤Hg⁰通量显示季节变化规律。旱季的平均空气-土壤Hg⁰通量为- 4.5 2.1 ng m^-2 h^-1，雨季的平均通量则为+ 7.4 1.2 ng m^-2 h^-1。土壤Hg的再释放，导致再释放的Hg⁰中 ¹⁹⁹Hg和 ²⁰²Hg发生负偏移，而大气Hg⁰的直接沉降则不产生显著的同位素分馏。

　　（2）利用同位素质量平衡模型，估算大气Hg⁰向土壤的直接沉降量为48.6 13.0 g m^-2 year^-1。土壤Hg⁰再释放量为69.5 10.6 g m^-2 year^-1，其中63.0 9.3 g m^-2 year^-1来自表层土壤再释放，6.5 5.0 g m^-2 year^-1来自土壤孔隙气体扩散。

　　（3）结合凋落物Hg沉降量(34 g m^-2 year^-1)，估算热带森林净Hg⁰汇为12.6 g m^-2 year^-1。热带雨林中快速的养分循环导致了强烈的Hg⁰再释放，因此大气Hg⁰汇相对较弱。

　　图1 西双版纳热带雨林旱季和雨季汞浓度、汞通量差异

　　此外，研究团队对亚热带常绿阔叶林生态系统土壤孔隙气体中Hg⁰、环境空气和与土壤气体交换的近地表空气中的Hg⁰同位素特征进行了详细刻画，利用稳定同位素质量平衡模型揭示了大气-土壤Hg⁰交换的动力学过程，研究发现：

　　（4）哀牢山亚热带常绿森林2/3的Hg再排放是通过土壤孔隙Hg⁰气体的扩散实现的，与热带雨林不同，土壤中强烈的Hg^II还原在雨季将Hg⁰释放到孔隙气体中，而在旱季减少，限制了Hg⁰再释放。

　　（5）通量箱测量过程中Hg⁰释放引起的大气 ¹⁹⁹Hg变化具有季节特征，从雨季的-0.33 0.05‰到旱季的-0.08 0.05‰。观测到的季节变化是由雨季光还原引起的强烈的孔隙-气体驱动的土壤释放导致，旱季则显著减弱。　 

　　（6）同位素质量平衡模型表明，Hg⁰总沉降量为42 33 g m^-2 yr^-1，对应的地面Hg⁰再释放为50 41  g m^-2 yr^-1，其中光还原驱动的释放贡献约为17 17  g m^-2 yr^-1，有机质层的孔隙释放贡献约为33 25 g m^-2 yr^-1。

　　图2 哀牢山森林生态系统大气-土壤汞交换过程中各端元Hg同位素组成( ¹⁹⁹Hg vs ²⁰²Hg)

　　上述研究成果均发表在环境科学与地球科学研究领域期刊Environmental Science & Technology（《环境科学与技术》）上。该研究得到了国家自然科学基金项目(No. 42007307，No. 41921004，No. 41829701，No. 41430754)、中国科学院青年创新促进会项目(No. 202404，No. 2023418)、贵州省科技计划项目 (GZ2020SIG)和中国博士后科学基金 (No. 2020M673300)的资助。

　　论文信息1：Wei Yuan, Xun Wang, Che-Jen Lin, Qinghai Song, Hui Zhang, Fei Wu, Nantao Liu, Huazheng Lu, and Xinbin Feng; Deposition and Re-Emission of Atmospheric Elemental Mercury over the Tropical Forest Floor. Environmental Science & Technology, https://doi.org/10.1021/acs.est.3c01222

　　论文链接1：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.3c01222.

　　论文信息2：Wei Yuan, Xun Wang, Che-Jen Lin, Jonas Olof Sommar, Bo Wang, Zhiyun Lu, Feng, Xinbin XB; Quantification of Atmospheric Mercury Deposition to and Legacy Re-emission from a Subtropical Forest Floor by Mercury Isotopes. Environmental Science & Technology, 2021, 55(18):12352-12361

　　论文链接2：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.1c02744.

　　                                     （冯新斌课题组/供稿）